1.1 研究背景与意义
等离子体是自然界中除固体、液体和气体之外的第四态物质，它主要由自由电子、带电粒子、原子、分子、活性自由基等粒子组成，广泛的存在于宇宙中[1,2]。该物质中正负电荷总量相等，近似呈电中性，因此被称为等离子体。根据等离子体中离子温度和电子温度以及放电温度的不同，可以将它分成高温与低温等离子体。高温等离子体中电子温度与重粒子温度相等，因此被称为热力学平衡等离子体(Thermal Equilibrium Plasma)，其电子密度最大可达 1026个/m3，而且气体宏观温度很高。低温等离子体中电子温度远大于重粒子温度，因此被称为非热力学平衡等离子体(Non-thermal Equilibrium Plasma)，它的电离度为10-7~10-4，处于部分被电离的状态。在近 20 年来，由气体放电产生的大气压低温等离子体一直是研究热点，并且被广泛的应用于臭氧生成[3]、废水废气处理[4]、生物医学[5]、点火助燃[6]、流动控制[7,8]以及材料表面改性[9,10]等领域。另外，比较热门的等离子体放电还包括弥散放电(Diffuse Discharge)、介质阻挡放电(DBD)、大气压等离子体射流(APPJ)、滑动放电(Gliding Discharge)等[17-21]。辉光放电通常只能在低气压下产生，需要昂贵而且复杂的真空设备，不适用于工业化应用和生产。电晕放电往往在极不均匀电场中产生，而且可以产生稳定的等离子体；但是电晕放电区域仅仅局限于电极附近，放电面积小、强度弱，产生的等离子体浓度低，不适应于大面积应用。电弧放电的放电电流大、通道窄、能量集中，产生的等离子体和活性粒子浓度高、加热效率较高，但是电弧放电所产生的高温会烧蚀放电电极，不能长时间稳定放电。介质阻挡放电由于有介质阻挡层的存在，能够产生大面积的均匀放电，不会产生电弧放电，但是本质上仍然是细丝放电，而且放电间隙一般比较小，无法处理复杂形状的材料。弥散放电是一种在极窄脉冲电源激励下产生的、介于电晕放电与火花放电之间的一种稳定的放电形式，弥散放电的等离子体能够充满整个放电间隙，而且会互相重叠交叉[22]。大气压等离子体射流是通过工作气体将高压电极与地电极间气体击穿所产生的等离子体吹出射流管口而形成的放电形式，它最大的优点是能够将产生等离子体的区域与材料处理区域在空间上分隔开，另外还具有放电装置结构简单灵活、便携性强等优点[23-26]。滑动放电本质上是一种火花放电，是通过大气流的作用将电极间隙最窄处的火花通道吹出并沿气流方向滑动的放电形式，具有活性粒子浓度高、加热效率高和操作灵活等特点。
..........
1.2 绝缘材料表面改性研究进展
聚合物绝缘材料因为其良好的机械性能和电学性能，被广泛的应用在各种电气设备中，起到支撑固定、隔离高压等作用。由于在电气设备的制造和安装过程中，不可避免地会在绝缘材料表面出现微小凸起、金属颗粒附着物等缺陷，到了实际运行时这些缺陷部位便会产生局部畸变的高场强区域，引发电晕放电、产生带电粒子并在绝缘材料表面大量积聚[30]；另外在金属导体/绝缘材料/气体的三接触面处，也容易发生电晕放电并形成表面电荷积聚[31]。当表面电荷积聚量达到阈值时，在畸变电场的作用下便会在绝缘材料表面形成放电通道，甚至出现贯穿性的击穿，发生沿面闪络。绝缘材料表面在发生沿面闪络时，会在电弧灼烧、气体腐蚀以及等离子体反应的作用下，发生表面形貌、化学成分的变化，造成不可恢复的损伤，降低材料的绝缘性能，对绝缘结构产生严重威胁[32-34]。因此，研究绝缘材料表面改性方法以抑制表面电荷积聚，对提升材料的绝缘性能、避免发生闪络、延长使用寿命都有重要意义[35,36]。聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯、聚苯乙烯等高分子聚合物在日常生活以及工业领域都有十分广泛的应用，尤其是在高压电气设备中常常作为绝缘材料而大量使用。在不影响聚合物材料本体性能的前提下，为了改善材料表面特性、进一步提升机械和绝缘性能，研究人员针对聚合物材料表面改性进行了大量的研究。目前，聚合物材料表面改性手段主要包括溶液处理、表面接枝、离子注入等湿式处理方法，以及十分热门的低温等离子体处理方法[37]。 溶液处理法主要包括溶液氧化法、溶液磺化法、溶剂浸渍法和水解法等方法。其中溶液氧化法作为一种简便易行、条件易控、能处理复杂材料的改性方法，应用时间长、技术成熟。在溶液氧化法中，氧化剂的化学组成、处理时间和反应温度对聚合物表面改性效果的影响比较大。
.........
2 实验装置与测量系统
为了实现大气压环境中在环氧树脂样品表面沉积类 Si O2 薄膜，本章搭建了一套等离子体沉积处理实验系统，本章详细介绍了实验材料的准备过程，并列出了沉积处理前后样品物理化学特性和电学特性的相关测量测试手段。
2.1 沉积处理实验系统
本小节介绍了沉积处理实验系统中使用的微秒脉冲电源以及实验系统组成部件的详细参数，为后续的沉积处理实验研究提供参考。实验中使用的脉冲电源为中国科学院电工研究所自主研制的 CMPC-40D 型微秒脉冲功率电源[112,113]，脉冲电源内部结构及其与脉冲触发器的实物图如图2.1所示。微秒脉冲电源的性能参数为：输出脉冲电压幅值为 0 k V~30 k V 内连续可调，重复频率为 1 Hz~3000 Hz，脉冲上升沿为 0.5 μs，脉冲宽度为 8 μs，输出功率可以达到 200 W。 微秒脉冲电源的重频电压与空载电压测试波形如图 2.2 所示。从图中可以看到，微秒脉冲电源的重频输出电压幅值和波形稳定，适合作为沉积处理的激励电源。空载电压波形则给出了微秒脉冲电源在空载时输出电压随时间的变化规律，可以为后续研究脉冲放电特性提供参考。
........
2.2 实验材料准备
实验中使用掺杂 Al2O3 的环氧树脂材料一部分由山东泰开公司提供，一部分为本实验室自行浇注，两种材料在原料比例与浇注工艺上完全相同。图 2.4 为实验室中环氧树脂浇注流程图。环氧树脂浇注流程主要包括加热融化、混合搅拌、抽真空排出气泡、加热固化以及打磨抛光等步骤。浇注平台主要包括 DF-101S 型集热式恒温加热油浴锅和 JJ-1A 型数显电动搅拌器等，如图 2.5(a)所示。在混合搅拌过程中，掺杂 Al2O3的环氧树脂为白色黏稠状混合溶液，只有加入固化剂并在 130℃下固化 28 h 后才能交联形成坚硬的白色固体环氧树脂。拆除模具后，需要使用金相试样磨抛机将材料表面的气泡和瑕疵打磨平整，并且保证材料厚度为 2 mm；然后使用砂轮机将整块材料切割成 50 mm 见方的环氧树脂薄块以待实验。 在进行沉积处理前，环氧树脂材料需要依次使用无水乙醇、丙酮溶液和去离子水清洗，然后放入 KQ2200DB 型数控超声波清洗器中清洗，最后将洗过的环氧树脂材料放入 DZF-6020 型真空干燥箱中作烘干处理。在干燥过程中，箱内温度设置为 50℃，并保持真空状态，材料烘干时间为 6 h，待材料烘干完成后再进行沉积处理实验。
3 DBD 沉积类 Si O2 薄膜及其特性表征 .............. 25
3.1 沉积处理实验装置及参数 ........ 25
3.1.1 沉积处理实验装置 ...... 25
3.1.2 沉积处理实验参数 ...... 27
3.2 物理化学特性测试 ......... 30
3.2.1 FTIR 及 XPS 测试 ........ 30
3.2.2 水接触角测量 .............. 34
3.2.3 薄膜厚度及折射率测量 .......... 36
3.2.4 AFM 及 SEM 测试 ........ 37
3.3 电学特性测试 ...... 40
3.4 本章小结 .............. 43
4 射流及滑动放电沉积类 Si O2 薄膜研究 ........... 45
4.1 射流沉积处理实验及其特性表征 ....... 45
4.2 滑动放电沉积处理实验及其特性表征 .......... 56
4.3 本章小结 .............. 66
5 直流及脉冲电晕放电下表面电位测试 ............ 67
5.1 表面电位测量系统 ......... 67
5.2 直流电晕放电下表面电位测试 ........... 70
5.3 脉冲电晕放电下表面电位测试 ........... 79
5.4 沉积类 Si O2 薄膜对表面电荷消散的影响分析 ........ 87
5.5 本章小结 .............. 88
5 直流及脉冲电晕放电下表面电位测试
绝缘材料表面电荷的积聚与消散特性是一项重要的电学特性，能够在一定程度上反映出材料的沿面闪络性能、抗静电性能与极化特性。本小节利用自行搭建的一套表面电位测量系统，在使用直流及脉冲电晕放电对环氧树脂材料进行充电后，测量样品的表面电位的衰减曲线与 3 维分布，并对比沉积处理前后表面
